Untersuchungen zur Mobilität von Technetium (und Selen) in norddeutschen Grundwasserleitern und Technetium im Kontakt mit natürlich vorkommenden Mineralien

Winkler, Andreas

DOI: https://doi.org/10.23689/fidgeo-6544
Winkler, Andreas, 1989: Untersuchungen zur Mobilität von Technetium (und Selen) in norddeutschen Grundwasserleitern und Technetium im Kontakt mit natürlich vorkommenden Mineralien. Berliner geowissenschaftliche Abhandlungen. Reihe A, Geologie und Paläontologie; Band 117, Selbstverlag Fachbereich Geowissenschaften, FU Berlin, 178 S., DOI: https://doi.org/10.23689/fidgeo-6544. 

Abstract

Technetium ist mit der Ordnungszahl 43 das leichteste Radioelement im Periodensystem der Elemente. Während primordiales Tc in der Natur (auf der Erde) heutzutage nicht mehr vorhanden ist, wird es in den Kernreaktoren mit einer Spaltausbeute von 6,13 % gebildet. Tc-99 hat eine Halbwertzeit (HWZ) von 2,13 E+5 Jahren. Unter oxidierenden Bedingungen erfährt Tc beim Transport im Grundwasserleiter eine geringe Retardation. Dies, verbunden mit der langen HWZ, sind die Gründe für das große Gefährdungspotential von Tc. Im Falle einer Freisetzung aus einem Endlager gilt es als eines der Problemelemente. In wässrigen Lösungen sind Tc (VII) und (IV) die wichtigsten Oxidationsstufen, andere Oxidationsstufen sind nur in Gegenwart komplexbildender Liganden stabil. Das unter reduzierenden Bedingungen auftretende vierwertige Tc ist als weitgehend immobil anzusehen.

Aufgabenstellung: Um das Migrationsverhalten von Tc (und Se) unter den natürlichen Milieu-Bedingungen untersuchen zu können, wurden spezielle Säulenapparaturen entwickelt. Diese Säulenaufbauten ermöglichten es, repräsentative Lockergesteine und deren zugehörigen Format ions wässer ohne größere geochemische Veränderungen über einen Zeitraum von mehreren Monaten zu untersuchen. Die Proben wurden den Deckgebirgsschichten des Salzstockes von GORLEBEN (Niedersachsen, Bundesrepublik Deutschland) entnommen.

Im Gegensatz zu allgemeinen früheren Beobachtungen waren in Untersuchungen des Radiohydrologischen Labors hohe Tc- Fest Legungen unter oxidierenden Bedingungen an einem Gestein aus der Eisenerzgrube Konrad (Niedersachsen, Bundesrepublik Deutschland) gemessen worden. Um die für Tc festlegungswirksamen Bestandteile dieses Gesteins zu erkennen, wurden spezifische Minerale und Mineralgemische analysiert.

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Technetium is the lightest radio element of the periodic system (No. 43). While primordial Tc doesn't exist in nature (on earth) any longer, it is produced in nuclear reactors with 6.13 % of the fission products. Tc-99 has a half life of 2.13 E+5 years. A very poor retardation occurs during transportation through aquifers under oxidizing conditions. Combined with the long half life this is the reason for Tc’s great hazard potential. In addition, if there is migration from the disposal site, Tc is one of the problematic elements. In aqueous solutions, Tc (IV) and (VII) are the most important valence states. Other states are only stable in connection with complexing ligands. Under reducing conditions Tc (IV) is more or less immobile. Task: To investigate the migration behavior of Tc (and Se) under natural conditions, a special column device was developed. This apparatus enabled us to examine representative soft rock samples, their pore and aquifer waters over a period of several months without bigger geochemical alterations. The samples were taken from the caprock strata of GORLEBEN saltdome (Lower Saxony, FRG). In contradiction to earlier studies, in experiments of the Radiohydrologic Laboratory high fixation of Tc had been found under oxidizing conditions. The sample used here was taken from the KONRAD mine (Lower Saxony, FRG). To discern the portion responsible for the fixation of Tc, specific minerals and mineral combinations were analysed (Fe(II ) -bearing minerals and sulfides). [...]